新成果
化学化工学院迟伟杰教授在国际TOP期刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表综述文章
新收获
海南大学物理与光电工程学院的Konstantin Dorfman教授与合作者在Science合作期Ultrafast Science发表学术论文
新突破
材料科学与工程学院邓意达教授团队Adv. Energy Mater.:通过表面原位生成钼酸盐调控镍铁氧化物电极实现高效海水电解
新进展
物理与光电工程学院刘雨昊副教授在《Advanced Materials》发表综述论文
化学化工学院迟伟杰教授在国际TOP期刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表综述文章
单分子定位超分辨显微镜(SMLM)在生物学和化学的各个领域有着广泛的应用。荧光团作为SMLM的重要组成部分,在获得超分辨率荧光图像中起着至关重要的作用。近年来对自发闪烁荧光团的研究极大简化了实验设置,延长了SMLM成像时间。为了支持这一重要发展,本综述提供了2014年至2023年自发闪烁罗丹明染料发展的全面概述,以及分子内螺旋环化反应的关键机制。该工作将有助于加速超分辨率成像技术的发展。
研究人员首先回顾了多种自发闪烁罗丹明类染料的发展以及重要应用;随后讨论了罗丹明类染料的开关环机制、以及染料自发闪烁性质的实验测试方法和理论预测模型;最后提出了多个发展自发闪烁染料的策略。
研究成果发表于国际著名期刊《Angewandte Chemie International Edition》上,题为“Spontaneously Blinking Rhodamine Dyes for Single-Molecule Localization Microscopy”,文章第一作者为海南大学迟伟杰教授,通讯作者为中国科学院大连化学物理研究所徐兆超研究员、新加坡科技设计大学刘晓刚教授,海南大学为第一完成单位。
海南大学物理与光电工程学院的Konstantin Dorfman教授与合作者在Science合作期刊Ultrafast Science发表学术论文
近日,海南大学物理与光电工程学院的Konstantin Dorfman教授与华东师范大学精密光谱学国家重点实验室、南京理工大学超快光物理研究所的学者合作,在Science合作期刊Ultrafast Science上发表了一篇题为 “Conical Intersection versus Avoided crossing: Geometric Phase EfFect in Molecular High-Order HarmoNics” 的学术论文。
(A) 势能面锥形交叉分子的泵浦探测高次谐波产生示意图。(B) 包含和 (C) 不包含几何相位情况下随时间延迟变化的高次谐波光谱。
在过去的几十年里,人们发展了许多巧妙的光学方法来探测分子势能面锥形交叉 (Conical intersection, CI) 和避免交叉 (Avoided crossing, AC) 附近的非绝热动力学。这种非绝热效应对许多光物理和光化学动力学过程有着重要的影响。然而,通过光学手段去直接区分锥形交叉和避免交叉至今仍然是一个艰巨的挑战。高次谐波产生 (High-order harmonic generation, HHG) 作为一种超快的新型光谱学方法,对电子态之间的相干性和电子布居的变化特别敏感。在分子结构和动力学的探测中人们已经成功地证明了它的优势。鉴于此,用高次谐波光谱来区分多原子分子中势能面的锥形交叉和避免交叉是令人期待的。
在Konstantin Dorfman教授等人的研究工作中,他们利用紫外泵浦脉冲和少周期红外激光共同驱动的泵浦探测高次谐波光谱探测了分子核波包绕势能面锥形交叉点旋转后积累的几何相位 (Geometric phase, GP)。为了模拟泵浦探测高次谐波产生的动力学过程,他们提出了透热表象下基于多个二维势能面的分子模型,并求解了相应的含时薛定谔方程。结果表明,锥形交叉情况下存在的拓扑相位使得其对应的泵浦探测高次谐波光谱与避免交叉的情况不同。当核波包通过锥形交叉和避免交叉时,在非绝热耦合作用下同时在两个电子态出现布居。它们之间的电子相干性导致了避免交叉情况下谐波强度随两束光时间延迟变化的振荡特征。而在锥形交叉的情况下,几何相位破坏了波函数的对称性导致这些振荡消失。此外,当核波包通过锥形交叉或避免交叉时,不同的直接跃迁通道导致谐波发射信号的不同频率偏移,反映了不同电子态势能面沿波包运动方向的能量差异。这种泵浦探测高次谐波光谱中发射峰的动态蓝移和分裂表明有可能以亚飞秒的时间分辨率捕捉到分子中的超快非绝热动力学。
海南大学Konstantin Dorfman教授与南京理工大学陆瑞锋教授、华东师范大学蒋士成副研究员为该论文共同通讯作者,南京理工大学博士生袁广鲁为第一作者。该工作得到了国家自然科学基金等经费支持。
材料科学与工程学院邓意达教授团队Adv. Energy Mater.:通过表面原位生成钼酸盐调控镍铁氧化物电极实现高效海水电解
近日,材料科学与工程学院邓意达教授团队在国际知名期刊Advanced Energy Materials上发表题为“In situ Generation of Molybdate-modulated Nickel-iron Oxide Electrodes with High Corrosion Resistance for Efficient Seawater Electrolysis”的研究论文。
氢能作为一种不可或缺的低碳燃料,被认为是未来能源结构的基石。电解水是一种可持续的制氢方法,但需要大量的高纯度水。事实上,海水占世界水资源总量的96.5%,直接海水电解似乎是一种更实用的制氢方法。对于海水电解,反应动力学缓慢的析氧反应OER也是瓶颈反应。此外,海水中的氯离子(~0.5M)会引起析氯反应进而腐蚀电极/催化剂,严重降低其使用寿命。因此,开发高效、高选择性的海水分解电极/催化剂势在必行。目前,针对基于3d过渡金属(TMs)的多需求的OER催化剂,已经进行广泛的研究。然而,大量的研究表明,金属基氢氧化物、磷化物、硫化物以及硒化合物等在含氯的电解液中由于催化剂/电极的溶解或降解而影响其使用寿命。尽管已有研究表明,金属钼(Mo)可以帮助提升材料耐腐蚀,并且有助于降低3d金属(Fe、Co、Ni)氧化转变的势垒,促进高氧化态的形成,从而提高OER活性。但是在海水中钼的存在形式和提高海水电解催化活性及稳定性的原因尚不清晰。开发高活性、高选择性、耐腐蚀的海水电解制氢电极材料仍然是一项艰巨的任务。
基于此,海南大学邓意达教授、李纪红副教授、天津大学韩晓鹏研究员等人利用快速、简便的热冲击方法成功地制备了一种钼酸根(MoO42-)修饰的海水电解镍铁氧化物电极,该电极在海水电解析氧反应(OER)中具有很高的活性和非凡的耐久性。实验分析和理论计算表明,电极表面原位生成的MoO42-可以调节和稳定催化活性相γ-(Ni,Fe)OOH,提高OER活性,对保护电极免受氯离子(Cl-)腐蚀,延长使用寿命具有重要作用。因此,该催化剂在100 mA·cm-2的长期运行中(>1500 h)表现出明显的20 μV·h-1的缓慢降解速率。这项工作为氧阴离子修饰催化剂的设计提供了一个新的视角,可广泛应用于解决海水电解中的挑战。
该研究以海南大学作为论文第一完成单位。材料科学与工程学院李纪红副教授,邓意达教授,天津大学韩晓鹏研究员为共同通讯作者,第一作者为材料科学与工程学院博士研究生邵礼。
物理与光电工程学院刘雨昊副教授在《Advanced Materials》发表综述论文
近期,物理与光电工程学院刘雨昊副教授所在团队在材料领域顶级期刊《Advanced Materials》发表题为《Heterojunction Engineering of Multinary Metal Sulfide-Based Photocatalysts for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution》的综述论文。海南大学海洋清洁能源创新团队科研助理宋一铭、2022级化学工程与技术专业博士研究生郑馨龙、2020级电子信息专业硕士研究生杨宇奇为论文共同第一作者;物理与光电工程学院刘雨昊副教授、海洋科学与工程学院田新龙教授为论文共同通讯作者。
利用半导体光催化剂实现光解水制氢能够有效地解决当前的能源危机与环境污染问题。由两种或两种以上半导体所组成的异质结光催化剂能够有效调节界面能带结构、实现更强的光生载流子的分离。相比于传统的二元硫化物半导体光催化剂,如CdS、MoS2、PbS等,多元过渡金属硫化物通常具有更佳的能带结构与更丰富的元素组成,展现出了更好的光解水制氢应用前景。该综述首先详细解析了光解水制氢的基本原理以及type-I、type-II、p-n、Z-scheme、S-scheme五种类型异质结的载流子传输机理;其次,系统总结了AgGaS2、AgIn5S8、AgInS2、AgBiS2、CuInS2、ZnIn2S4、ZnxCd1-xS以及Cu2ZnSnS4等多元过渡金属硫化物在异质结光催化剂的构建以及光解水制氢应用中的研究进展;最后,指出了当前多元硫化物异质结体系光催化剂在光解水制氢过程中所存在的问题以及下一步的解决方案,为进一步实现高效的光催化全解水制氢指明了下一步的研究方向。
该项工作得到了海南省自然科学基金(521RC495)、国家自然科学基金(22109034, 22109035, 52164028, 62105083, 22202053)、南海海洋资源利用国家重点实验室开放基金(MRUKF2021029)、海南大学协同创新项目基金(XTCX2022HYC21)、海南大学科研启动基金(KYQD(ZR)-20008, 20082, 20083, 20084, 21065, 21124, 21125)和海南省巨东英院士工作站资金资助。
期刊简介
《Advanced Materials》是Wiley出版社旗下的刊物,创刊于1989年,致力于材料科学方面的最新进展,介绍功能材料的化学和物理学最前沿,发表高质量的研究论文、综述以及观点。该刊发文范围涵盖化学综合等领域,旨在及时、准确、全面地报道国内外化学综合工作者在该领域的科学研究等工作中取得的经验、科研成果、技术革新、学术动态等。该期刊为中科院分区一区TOP期刊,最新期刊影响因子为29.4。(来源海南大学)
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